近年来，人们对机械剥离制备的单层过渡金属二硫化物 (TMDC）中丰富的激子效应、谷极化动力学等问题已有较多研究，并发现单层TMDC材料中的谷赝自旋具有纳秒量级的长寿命，这对基于TMDC材料激子的谷自旋光电子应用具有重要价值，但是相关的物理起源仍然存有争议。相较于机械剥离制备的TMDC材料，分子束外延（MBE）生长技术有望获得界面缺陷和位错更少的高质量、大尺寸TMDC单层，可为基于TMDC材料的新型光电和自旋电子器件提供优良的材料选择。对MBE技术生长制备的TMDC单层中激子荧光特性、及其不同激子的自旋/谷极化寿命和弛豫动力学过程的研究，不仅可为MBE制备的大尺寸TMDC材料激子相关物理研究提供重要的基础参考，也可推进其新型光电和自旋电子器件的研制。然而目前对分子束外延技术生长制备的TMDC材料激子与谷极化寿命弛豫动力学的基础研究还鲜有报道。

近日，中科院半导体研究所张新惠研究员课题组对分子束外延生长的单层WSe2中不同激子态的寿命以及谷极化寿命开展了相关动力学实验研究。本工作利用双色显微时间分辨反射谱和时间分辨克尔旋转谱，通过系统地改变泵浦和探测光能量，发现其不同激子态的谷寿命存在明显差异：中性激子的谷极化寿命很短，约为1.5 ps；在高于中性A激子能量激发时，由于荷电激子与激子的强耦合关联，荷电激子的谷极化寿命与中性A激子的超快辐射复合和谷退极化密切相关。而在接近荷电激子共振能量附近激发时，其与中性激子的耦合得以消除，发现荷电激子具有长达2.4 ns的谷极化寿命。分析认为这一纳秒量级的长寿命来源于缺陷或声子散射辅助下、由谷间散射过程形成的暗态荷电激子。

该文章以题为“Valley dynamics of different excitonic states in monolayer WSe2 grown by molecular beam epitaxy”发表在Journal of Semiconductors上。

图1.（a）荷电激子在不同温度下的时间分辨克尔旋转谱结果（实线为拟合结果），泵浦光与探测光的能量分别为1.879 eV 和1.722 eV；（b）由（a）的原始数据拟合得到的荷电激子谷寿命随温度的变化；（c）10 K温度下，荷电激子在不同能量泵浦光激发下的时间分辨克尔旋转谱结果（实线为拟合结果）。探测光能量固定在1.710 eV；（d）由（c）的拟合得到的荷电激子长谷寿命 τv3与泵浦光波长的关系。

文章信息：

Valley dynamics of different excitonic states in monolayer WSe2 grown by molecular beam epitaxy

Shengmin Hu, Jialiang Ye, Ruiqi Liu, Xinhui Zhang

J. Semicond. 2022, 43(8): 082001

doi: 10.1088/1674-4926/43/8/082001

Full Text: http://www.jos.ac.cn/en/article/doi/10.1088/1674-4926/43/8/082001

来源：半导体学报微信公众号