南京大学王欣然教授领导的实验团队与东南大学王金兰教授领导的理论团队合作，在二维半导体层数可控的大面积外延生长方面取得重要进展，相关研究成果以Uniform nucleation and epitaxy of bilayer molybdenum disulfide on sapphire为题，于2022年5月4日发表于《自然》期刊（Nature, 605, 69–75 (2022)）。

集成电路摩尔定律是推动人类信息社会发展的源动力。当前，集成电路已经发展到5nm技术节点，继续维持晶体管尺寸微缩需要寻求底层材料的创新。以过渡金属硫化物为代表的二维半导体具有超薄沟道、高迁移率和异质集成等特点，是继续延续摩尔定律的重要材料之一。尽管学术界和工业界在单层二维半导体生长方面已经取得了很大的进展，但是单层材料在面向高性能计算应用时依然受限。相比于单层MoS2，双层MoS2具有更窄的带隙和更高的电子态密度，理论上可以提升驱动电流，更适合应用于高性能计算。然而，由于材料生长热力学的限制，“1+1=2”的逐层生长方法难以制备出均匀的双层，因此层数可控的大面积二维半导体外延制备一直是尚未解决的难题。

图1. (a) c面蓝宝石上单层MoS2与双层MoS2的热力学分析；(b) 和台阶高度相关的双层MoS2形成能；(c) 厘米级双层MoS2照片；(d)双层硫化钼晶粒在高台阶上的形核；(e) 蓝宝石台阶处双层晶粒形核的截面扫描透射电镜。

针对上述问题，研究团队另辟蹊径，提出了衬底诱导的双层成核以及“齐头并进”的全新生长机制，在国际上首次报道大面积均匀的双层MoS2薄膜外延生长。本工作首先从理论出发，使用第一性原理计算对材料生长进行热力学分析，发现单层薄膜具有最低的自由能，但是由于边缘的相互作用，当上下两层边缘对齐时具有局部能量最低点，这使得双层形核在理论上变为可能。进一步的理论分析表明，通过在蓝宝石表面构建更高的“原子梯田”，可以实现边缘对齐的双层成核，从而打破了“1+1=2”的逐层生长传统模式局限。

研究团队利用高温退火工艺，在蓝宝石表面上获得了均匀分布的高原子台阶，成功实现了超过99%的双层MoS2形核，并实现了厘米级的双层MoS2连续薄膜。截面扫描透射电镜进一步验证了本工作提出的双层成核生长机制，光学显微镜、原子力显微镜和拉曼光谱等表征均证明了双层MoS2薄膜的大面积均匀性，低能电子衍射和反射高能电子衍射则证明了双层MoS2与蓝宝石衬底具有单一的外延关系。团队还观察到双层MoS2具有2H和3R两种层间堆垛模式，并在理论上给出了解释。

图2. (a) 在Al2O3/Si衬底上制备的背栅场效应晶体管阵列的伪彩色扫描电子显微镜图；(b) 50 nm沟道长度的双层场效应晶体管的转移曲线；(c) 50 nm沟道长度的双层场效应晶体管的输出曲线；(d)器件迁移率统计柱状图；(e) d图器件的转移曲线；(f) 开态电流随沟道长度变化的性能评估；(g) 迁移率和开态电流的性能评估。

研究团队进一步制造了双层MoS2沟道的场效应晶体管（FET）器件阵列，并系统评估了其电学性能（图2）。相比单层材料，双层MoS2晶体管的迁移率提升了37.9%，达到~122.6 cm2V-1S-1，同时器件均一性得到了大幅度提升。进一步，团队报道了开态电流高达1.27 mA/μm的FET，刷新了二维半导体器件的最高纪录，并超过了国际器件与系统路线图所规划的2028年目标。

该工作突破了层数可控的二维半导体外延生长技术，为二维半导体层数控制提供了全新思路，并且实现了最高性能的晶体管器件。南京大学刘蕾、李涛涛、李卫胜、高斯、孙文杰和东南大学马亮、董瑞康为论文共同第一作者；南京大学王欣然、李涛涛和东南大学王金兰、马亮为共同通讯作者。

来源：半导体学报公众号