表界面单原子调控制备高品质二维半导体材料
在半导体器件不断向小型化、柔性化及高度集成化发展的主流趋势下,以过渡金属硫族化合物(TMDs)为代表的二维半导体材料,显示出独特的优势。它不仅具有超薄厚度(单原子或少原子层),而且表现出优异的电学、光学、力学、电化学及多自由度可调控性,使其在柔性电子、光电探测和气体传感等领域极具应用潜力,被国际半导体联盟在2015年的技术路线图(International Technology Roadmap for Semiconductors, ITRS)中誉为是下一代半导体器件的核心材料。而半导体材料的晶体质量是影响器件性能的关键因素之一。二维TMDs中的晶格缺陷(晶界和S空位)将引起能带结构、晶体结构和激子传输的变化,进而影响器件的性能。目前,二维TMDs单晶晶圆的制备虽然已经实现,但是如何进一步降低其缺陷密度实现更高品质二维半导体材料的规模化制备以满足未来超高性能半导体器件发展要求,是二维半导体材料应用领域面临的重大挑战。
北京大学王恩哥院士、刘开辉教授,南方科技大学俞大鹏院士及其合作者针对目前常规方法中采用升华硫单质制备的二维半导体TMDs中存在高密度的硫空位点缺陷的问题,提出了一种表界面硫族单原子供应制备高品质二维TMDs及其合金的新方法。该方法通过设计局域空间,在反应表界面上引入硫族化合物(ZnS、ZnSe、ZnTe)高温释放出的活性硫族单原子,精确调控其与过渡金属原子的反应,有效修复材料缺陷,成功实现低缺陷密度(MoS2,~2 × 1012 cm?2)、优异光学(MoS2,~92% 的PL旋光偏振极化率)和电学特性(MoS2-FET devices,~42 cm2V?1s?1的平均载流子迁移率和~108的开关比)的单层MX2(M=Mo、W;X=S、Se、Te)晶圆制备,并首次报道了含有三种硫族元素四元合金MoS2(1-x-y)Se2xTe2y的可控合成。理论研究表明,相比常规方法中参与反应的硫族多聚体(S2),硫族单原子具有更高的化学活性和吸附能,可以促进前期形核过程和硫族空位点缺陷有效修复愈合;同时,单原子更高的反应能使其更容易取代其他同族元素,有利于多元合金的制备。该研究成果为高品质二维半导体TMDs的调控生长及其多元高熵合金的设计制备提供了新的思路,有望打通二维半导体材料在未来柔性电子、光电探测以及高灵敏气体传感器件等领域规模化应用的最后壁垒。
相关研究成果以“Robust growth of two-dimensional metal dichalcogenides and their alloys by active chalcogen monomer supply”为题发表于《自然·通讯》(Nature Communications)杂志上。左勇刚、刘灿、丁利苹、乔瑞喜为论文共同第一作者;北京大学刘开辉、韩国基础科学研究院丁峰、中国科学院物理研究所白雪冬和北京大学博士后刘灿为共同通讯作者。
图1. a 硫族单原子供应制备过渡金属硫族化合物示意图;b 普适性制备不同种类TMDs;c 两英寸晶圆级高品质单层MoS2 。
来源:半导体学报公众号