纳米自组装半导体超晶格电子-声子强相互作用与自陷态辐射
国家纳米科学中心刘新风课题组与唐智勇课题组在自陷态复辐射机制的研究中取得重要进展。研究成果以“胶体硒化镉纳米片中纵声学声子折叠模式诱导的自陷态辐射(Zone-Folded Longitudinal Acoustic Phonons Driving Self-Trapped State Emission in Colloidal CdSe Nanoplatelet Superlattices)”为题,于2021年04月29日发表在Nano Letters杂志上。
自陷态是一类局域化电子态,是由电子-声子强耦合作用形成的。在强电声耦合状态下,声子动量守恒不再维持。自陷态的辐射跃迁过程因而具备多声子参与特性,并具有宽谱覆盖和大斯托克斯位移特征。在自陷态的跃迁过程中,黄-里斯因子是一个关键参量,它量化了电子-声子耦合强度,代表着光跃迁前后平均声子数的变化。
在前人的工作中,自陷态辐射材料一般具备较“软”的晶格结构,大的黄-里斯因子等特性。然而,常见的III-V、II-VI族光电半导体材料诸如CdS、CdSe等,其晶格较“硬”,电子声子耦合强度低,在这些材料体系上实现自陷态辐射,存在着原理性的挑战。突破材料本征弱电子-声子耦合的困难,实现对自陷态辐射的主动诱导和调控,是当下亟待解决的问题。
在本工作中,研究人员通过“有机”-“无机”纳米级自组装超晶格结构设计,将超晶格结构中特有的纵声学声子折叠模式与纳米片中的激子态强耦合相互作用,克服了CdSe纳米片中弱电-声耦合弱的缺点,成功实现覆盖450 nm 至 600 nm的自陷态宽谱发射。进一步,通过瞬态吸收光谱等手段,揭示了自陷态的形成时间约为450 fs,局域线宽约为0.56 nm,黄-里斯因子从0.1增加到了到19.9。通过“有机”-“无机”纳米级自组装超晶格结构设计理念,使得材料体系的电子声子耦合由弱变强,实现自陷态发射的从无到有。本工作加深了人们对自陷电子态物理机制的理解,并提出“有机”-“无机”纳米级自组装超晶格结构有望成为研究电子声子强耦合作用性质及物理机制的新平台。
国家纳米科学中心博士研究生眭新雨为该研究第一作者,刘新风研究员、唐智勇研究员为通讯作者。该研究得到中科院半导体研究所张俊课题组、北京大学张青课题组、北京大学韦小丁课题组等大力支持。感谢中国科学院战略性先导科技专项(B类)、科技部重点研发计划、中科院仪器研制项目、国家自然科学基金委等项目的大力支持。
图1. (a-b) 有机-无机超晶格示意图和电镜图。(c) 超晶格吸收光谱和自陷态辐射光谱(绿色)。
图2. 瞬态吸收光谱对自陷态中的相干声子展开时域(a,b)和频域(c)解析。结合低波数稳态拉曼光谱(d)和理论计算(e)确认相干声子归属于超晶格中的纵声学声子折叠模式。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.0c04169