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通过电子自旋相干测量实验揭示CdSe 胶体量子点中超长寿命光致负荷电态

2019-12-05

胶体量子点中,由于较大的比表面积,表面不饱和键的存在所导致的电子-空穴空间分离是一种常见的现象。基于电荷分离,光致荷电或者光掺杂法可以用来获得带正电荷或者带负电荷的量子点。稳定的光致负荷电,也叫n型光掺杂,对于零阈值光增益,光催化和光伏电池的应用具有很重要的意义,且可以在很大程度上延长自旋寿命,有利于量子点在量子信息的储存和处理方面的应用。在过去的研究中,已经报道的胶体量子点中稳定的负光致荷电态通常都是在厌氧环境下实现的,一旦暴露到空气状态下,由于光氧化作用,导带中电子被移除,量子点的光致负荷电态很快消失。以往鉴定光致负荷电态都是通过吸收光漂白测量,但这种测量手段很难区分不同类型的导带电子。

实验室的固态体系自旋调控研究小组长期从事胶体量子点自旋动力学测控方面的研究。发展了基于电子自旋相干测量的新型瞬态探测技术,利用此技术,实验上通过操控电子自旋监测CdS胶体量子点中空穴表面俘获动力学[J. Phys. Chem. Lett. 5, 4310-4316 (2014)] ,还在国际上首次发现CdS胶体量子点中光致负荷电态到光致正荷电态的演化[Nano Lett. 17, 2844-2851 (2017)] 。另外,应用这一技术已经成功的发现中性量子点和荷电态的量子点的电子自旋信号有着很大的区别[J. Phys. Chem. Lett. 10, 3681-3687 (2019)]。

基于此前发展超短激光脉冲自旋相干探测技术研究CdSe胶体量子点中光致荷电现象。通过向CdSe胶体量子点溶液中添加1-辛硫醇有机分子,研究了量子点的光致荷电动力学的演化过程,以及泵浦-探测光探测位置、氧气环境和空穴俘获剂浓度对量子点中光致负荷电态的影响,首次在实验上观测到空气环境下稳定的光致负荷电态,寿命可以长达几个小时。氮气环境下,添加1-辛硫醇有机分子,可以观察到寿命长达一个月之久的光致负荷电态。1-辛硫醇不仅可以充当空穴俘获剂,还可以有效的减少由于氧气存在导致的光氧化作用,从而形成了空气下稳定的光致负荷电态。通过电子自旋相干测量并分析自旋进动频率发现光致负荷电态存在两种不同类型的导带电子,也意味着存在两种不同类型的光致负荷电态。两种不同类型的光致负荷电态所对应的自旋进动频率和寿命都不同。这些实验现象对胶体量子点中光物理过程的深入理解有着重要的作用。

该项研究中观测到的超长寿命的电荷分离态非常有利于低阈值激光器,光催化和自旋电子学的发展和应用。相关研究成果发表在Journal of Physical Chemistry Letters10, 4994-4999 (2019)。

 

 图1. 空气环境下,CdSe胶体量子点中第一种光致负荷电态寿命随ROT(1-辛硫醇分子和量子点之间的摩尔比值)变化关系图。右插图:量子点样品状态示意图。上插图: ROT=30000时,不同光照条件下,量子点自旋信号。

 

(来源:华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室

 

 



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