通过晶体管持续小型化提升集成度的摩尔定律已接近物理极限，主要瓶颈是晶体管功耗难以等比例降低。进一步降低功耗有两个主要途径：其一是寻找拥有比HfO₂ 更高介电常数和更大带隙的新型高k氧化物介电材料，确保不降低栅控能力的前提下增厚栅介电层，遏制量子隧穿效应引起的栅极漏电流；另一个是采用铁电/电介质栅堆叠的负电容晶体管（NCFET），突破传统晶体管室温60 mV/dec的亚阈值摆幅限制，进而实现更低的工作电压和功耗。氧化物高k介电常数和铁电相变都源于光学声子软化。通常认为，只有当Born有效电荷足够强使得长程库伦作用超越短程原子键强度时，才会出现光学声子软化，但这会导致材料的介电常数与带隙成反比，难以同时拥有高介电常数和大带隙。此外，铁电材料受限于强Born有效电荷引起的界面退极化效应，难以应用于大规模集成的纳米尺度器件。

中国科学院半导体研究所骆军委研究员团队联合宁波东方理工大学魏苏淮教授，通过揭示岩盐矿结构（rs）BeO反常地同时拥有超高介电常数和超宽带隙的起源，创新性地提出通过拉升原子键降低化学键强度实现光学声子软化的新理论，并提出该新方法可以免于困扰传统铁电材料的界面退极化效应，成功解释了硅基外延HfO₂和ZrO₂薄膜在厚度降低到2-3nm时才出现铁电性的“逆尺寸效应”。该纯理论的研究成果于2024年10月31日以“降低原子化学键强度引起免于退极化效应的光学声子软化（Softening of the optical phonon by reduced interatomic bonding strength without depolarization）”为题，发表在《自然》杂志（Nature）。

在该工作中，研究团队注意到rs-BeO反常地拥有10.6 eV的超宽带隙和介电常数高达271 ɛ₀，远超HfO₂的6 eV带隙和25 ɛ₀介电常数。该工作揭示，由于rs-BeO中的Be原子很小导致相邻两个氧原子的电子云高度重叠，产生强烈的库仑排斥力拉升了原子间距，显著降低了原子键的强度和光学声子模频率，导致其介电常数从闪锌矿相的3.2 ɛ₀（闪锌矿相中氧原子相距较远电子云重叠很小）跃升至271 ɛ₀。基于这一发现，提出了通过拉升原子键长度来降低原子键强度，从而实现光学声子模软化的新理论。

图1 岩盐矿(rs-) BeO的反常现象及起源

由于该光学声子模软化驱动的铁电相变不依赖传统铁电相变所需的强库仑作用，因此可以有效避免界面退极化效应。研究团队利用上述理论成功解释了在Si/SiO₂衬底上外延生长的Hf_0.8Zr_0.2O₂和ZrO₂薄膜在厚度降低到2-3nm时才出现铁电性的“逆尺寸效应”：当Hf_0.8Zr_0.2O₂或ZrO₂薄膜减薄至2-3nm时，衬底晶格失配对外延薄膜施加显著的双轴应变降低原子键强度，软化TO声子模使其频率降低至零而导致铁电相变，理论预测的长宽比和面间距两个特征结构因子可以完美重复实验测量值。

离子半径差异、应变、掺杂和晶格畸变都可以拉升原子键长度降低原子键强度，该发现为通过上述手段实现薄膜铁电相变提供了统一的理论框架。光学声子模软化是凝聚态物理中的高k介电材料、铁电材料、相变材料、热电材料和多铁材料的关键因素，该工作为设计晶体管高k介电层和发展兼容CMOS工艺的超高密度铁电、相变存储等新原理器件提供了新思路。

图2 ZrO₂在(101)平面双轴应变作用下的动力学特性

半导体所曹茹月博士为论文第一作者，杨巧林为第二作者；半导体所骆军委研究员、邓惠雄研究员和宁波东方理工大学魏苏淮教授为共同通讯作者；其他合作者还包括剑桥大学John Robertson教授。

该研究工作得到了国家自然科学基金委国家杰出青年科学基金项目、重大仪器研制项目和重大项目、中国科学院稳定支持青年团队和战略性先导科技专项（B类）等大力支持。

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41586-024-08099-0。